Dembélé chegou ao Barcelona na temporada 2017-18 procedente do Borussia Dortmund. O 'Mosquito' sofreu com várias lesões e viu o seu rendimento ser prejudicado no Camp Nou. No entanto, na última temporada teve um papel muito importante na equipe de Koeman, onde disputou 44 jogos, marcou 11 gols e deu cinco assistências.